高嶺石甲烷吸附規律的分子模擬研究

摘要：高嶺石作為黏土礦物的主要吸附載體,其對甲烷吸附的貢獻不可忽略。考慮高嶺石獨特的1∶1型雙層晶體結構,建立高嶺石雙層吸附空間模型。采用巨正則系綜下的蒙特卡洛方法研究甲烷分子與高嶺石超晶胞的定位吸附模擬和高嶺石對甲烷的等溫吸附模擬,分析高嶺石的晶體結構、溫度和含水率對甲烷吸附行為的影響。研究結果表明:高嶺石硅氧四面體層(硅氧烷化面)對甲烷的吸附作用強于鋁氧八面體層(鋁氧羥基化面),甲烷優先吸附于硅氧烷化面;吸附的甲烷分子呈聚集態分布于硅氧四面體六元環空穴上方位置,且以正三角錐構型吸附最為穩定;在280~400K溫度下,高嶺石吸附甲烷符合Langmuir等溫吸附類型,且屬于物理吸附;甲烷吸附量和吸附熱均隨溫度升高而呈線性降低,證實可以利用低溫條件下的吸附量預測高溫條件下的吸附量;高嶺石吸水飽和前,水分子的存在不會改變高嶺石對甲烷的吸附趨勢和類型,僅降低甲烷吸附量,當含水率由0增至20.94%,甲烷吸附量下降35.06%。